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    发布时间:2019-9-7 10:16:49 来源: 阅读次数:
     

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    苏电电气水处理网讯:聚醚又称聚醚多元醇, 通常是以活泼氢基团化合物作肇端剂, 再与环氧化合物在催化剂作用下开环聚合而成.聚醚废水由聚氨酯、造纸、日化和机械等工业产生, 直接被排放常常危害水产养殖业和河流生态环境, 甚至通过食物链富集损害人体健康.因聚醚废水成分复杂, 有异味且呈酸性, COD高(一般10~30 g˙L-1.今朝处理聚醚废水工艺主要有陶瓷膜技术, 厌氧生物滤池-接触氧化工艺和厌氧-好氧工艺等, 但聚醚废水中含有大量醇羟基, 传统物理化学方法难以处理.例如Fenton-混凝处理共聚醚需要外加H2O2, 带来安全隐患操纵Fenton-UASB-BAC组合工艺降解聚醚废水, 工艺繁琐成本复杂操纵生化强化池处理聚醚废水, 成本大且遗留药剂易造成二次污染.需寻求一种高效环保降解聚醚废水的方法.微生物燃料电池-电芬顿在处理废水时也收获电能, 底物来历广泛, 操作条件暖和, 无二次污染, 在能源与环境范畴有广阔前景. 2010年, 微生物燃料电池-电芬顿技术已见报道它是将微生物燃料电池(MFC和电芬顿反应(Electro-Fenton相连络, 在以氧气为电子受体的MFC中加入Fe2+形成˙OH(E=2.8 V, 将有机污染物质氧化成CO2、H2O或矿物盐.但微生物燃料电池也有许多制约因素如自身内阻大功率输出低水中低浓度溶解氧在碳电极表面氧化还原活性低, 需要贵金属阴极催化剂来催化, 增加装置成本. 为提高MFC-electro-Fenton性能, 研究人员大力探索便宜阴极催化剂.漆酶是一类中心含有铜的氧化还原酶, 广泛应用酚类、芳香胺和染料等污染物降解, 是绿色便宜生物催化剂.它催化过程是底物的单电子氧化即漆酶把底物反应生成的电子转移到氧分子上, 进而将氧还原为水, 同时酶中心铜离子被还原和底物被催化氧化.一般水中的Cu2+/Cu+的离子氧化还原电位仅0.15 V, 而漆酶催化的离子氧化反应具有较高的氧化电位(>0.68 V.操纵漆酶来修饰阴极, 将电子更有方针传递到阴极氧分子上, 促进H2O2产生, 同时酶中心铜离子被底物还原时与H2O2连络生成更多的˙OH , 增加阴极的氧化还原电位来降解聚醚废水.漆酶突出的催化特性使它的底物具有广泛性, 催化反应复杂性, 且生成的产物具有环境友好性.但是游离在水中的漆酶有高溶解性, 且重用性差, 易变性失活, 操纵海藻酸钠和氯化钙将漆酶固定在碳毡表面, 有利于保持漆酶活性.因此海藻酸钠固定漆酶是漆酶修饰阴极的有效途径 今朝,国表里MFC-electro-Fenton工艺降解聚醚废水研究鲜见报道.现有报道多集中在MFC中研究漆酶的阴极催化效能.本实验构建微生物燃料电池-电-芬顿体系降解聚醚废水, 用漆酶包埋修饰碳毡阴极, 以阴极室聚醚废水为研究对象, 与未修饰的碳毡阴极电池对比, 考查漆酶包埋修饰阴极对MFC-electro-Fenton产电性能和聚醚废水强化降解效果, 为MFC-electro-Fenton研究扩大思路. 1 材料与方法(Materials and methods 1.1 样品与实验试剂 聚醚废水COD为("plusmn200 mg˙L-1, 实验前密封避光保存深红红螺菌397漆酶碳毡海藻酸钠H3PO4、KH2PO4、CO(NH22、NaOH、CaCl2和FeSO4˙7H2O均为分析纯. 1.2 MFC的构建 实验用有机玻璃制作双室H型MFC, 净体积125 mL(5 cm"times5 cm"times5 cm.阴阳极室溶液体积110 mL聚醚废水, 阳极室聚醚废水COD ("plusmn200 mg˙L-1, 阴极室废水COD(2500"plusmn100 mg˙L-1.阳阴电极间用铜导线连接且外接电阻构成回路.质子交换膜面积25 cm2, 阳极室安装搅拌器, 阴极室安装曝气通氧气.电极为碳毡, 有效面积9 cm2.装置如图 1所示. 图 1 图 1微生物燃料电池-电芬顿的装置和原理图 1.3 微生物驯养 稀释1000 mL聚醚废水至COD mg˙L-1, 添加氮源CO(NH22和磷源KH2PO4, 颠末多次预实验以COD为碳源分别设置C:N:P分别为(200:5:1, 100:10:5, 100:5:1, 最终确定C:N:P"asymp100:5:1效果最优.经前期实验筛选Shewanella decolorationis S12和深红红螺菌397对COD mg˙L-1聚醚废水进行处理(降解率36.7%和40.2%, 成果发现深红红螺菌397菌效果最优.后将200 mL深红红螺菌397菌液置于聚醚废水中搅拌平均密封厌氧培养.每隔3 d测1次COD、N和P.后添加碳氮磷源保持保持C、N、P之比.微生物在电池启动前3个月内驯养. 1.4 漆酶包埋修饰阴极 称取0.25 g海藻酸钠加去离子水(9.75 mL经80 ℃水浴搅拌成胶体(胶体涂抹至碳毡电极两面制备为未包埋的阴极电极.胶体冷却至室温添加0.11、0.77和1.1 g漆酶(浓度1、7和10 mg˙mL-1, 将漆酶与海藻酸钠搅拌并平均涂抹碳毡电极, 放至100 mL 4%氯化钙溶液中固定12 h, 后掏出电极用生理盐水冲洗, 放入蒸馏水中至待用(制备为漆酶包埋修饰阴极. 1.5 水质分析 采用国标GB-89法、纳氏试剂分光光度法和钼酸铵分光光度法测定COD、氨氮和总磷.H2O2的测定:从阴极室取3 mL溶液, 经0.45 "mum滤膜处理, 由H2O2快速测定仪(LOVIBOND-ET8600, Germany测定, 测试波长为528 nm, 检测限为0.05 mg˙L-1.操纵扫描电子显微镜能谱仪(SEM " EDS, JSM6360LA " EXJMU制作SEM图.三维荧光光谱图是Cary Eclipse荧光分光光度计, 配1 cm石英比色皿, 蒸馏水为空白, 进行扫描而制得, 横坐标代表发射波长(Em, 纵坐标代表激发波长(Ex.激发光源为150 W氙灯, Ex间距5 nm, Em间距2 nm, 扫描区域:Ex=220~400 nm, Em=280~550 nm. 1.6 电化学测量 电压U用万用电压表(优利德UT30, 电压量程为0~2000 mV, 分辨力为1 mV, 准确度"plusmn(0.5%+2测定(张永娟等, 2012. (1 式中, I为电流密度(mA˙cm-2, U为输出电压(mV, A为阴极有效面积(cm2, R外为外电阻("Omega, 如无特殊说明, 外接电阻为1000 "Omega . 2 成果与讨论(Results and discussion 2.1 碳毡阴极对聚醚废水降解动力学的影响 2.1.1 碳毡阴极对聚醚废水的降解 4类不同阴极室的碳毡电池运行条件见表 1.在pH为4, Fe2+浓度为1 mmol˙L-1, 不同处理条件下, 24 h碳毡阴极对聚醚废水降解影响见图 2.MFC-A是在断路条件下聚醚废水的降解率仅3.2%.MFC-B是缺少O2条件下聚醚废水降解率8.8%, MFC-C是缺少Fe2+条件下聚醚废水降解率10.3%, MFC-D是Fe2+浓度为1 mmol˙L-1通O2条件下聚醚废水降解率31%.推测在微生物燃料电池阴极构建的电芬顿体系可处理聚醚废水. 图 2 图 2碳毡阴极对聚醚废水的降解(在ct/c0中, c0是初始COD值, ct是反应t时刻的COD, 显示数据是3个独立实验的平均值和标准误差 2.1.2 溶液初始pH对聚醚废水降解动力学影响 在Fe2+浓度为1 mmol˙L-1时, 调节不同的溶液初始pH为3、4、7、10, 与断路条件下pH为3、4、7、10作对照, 探讨24 h对聚醚废水的降解, 如图 3所示.从图 3a中看出, pH为的3聚醚废水COD降解率最大36.7%, 最有利于微生物电芬顿反应.但随着pH值增加, 降低了聚醚废水的降解速率.当pH值由3~10, 聚醚废水降解率从36.7%降落至23.5%.将图 3a的数据进行二级动力学方程(1拟合, 降解动力学如图 3b所示.当pH为3时, k=7.2"times10-6 m。

     

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